+1 für HS zwischen Rübeland-Thale, finde ich auch den schönsten Part
+1 auch für Selketalstieg, wobei ich den nur bis Meisdorf gelaufen bin. Dafür auch im März, fands hübsch mit all den Frühjahrsblühern 
ist beides viel Singletrail, wobei der Singletrailanteil beim HS schon noch etwas mehr, dafür auch mehr andere Wanderer. Selketalstieg war bis auf die letzten 5km dagegen fast schon einsam. Beides auch viel Mischwald und an den Südhängen stehen oft nur sehr alte Eichen, also läuft für den Harz in verhältnismäßig wenig Fichtenkahlschlag.
Beide oben genannten Parts sind aber nur gute 50km, also je nach Tempo eher was für 2-3 Tage.. Selketalstieg gesamt sind um die 80, HS gute 100.Wenn mans wirklich einsam mag würd ich auch den Karstwanderweg empfehlen, da kann man sich aus mehreren 100km was rauspicken und ggf auch ne Rundtour zusammenbasteln. Ansonsten ließen sich auch Selketalstieg und besagter HS Part verbinden, da Selketalstieg ja in Quedlinburg endet, rüber nach Thale sinds dann nur 10km an der Teufelsmauer vorbei bzw. eine Station mitm Zug. Und von Rübeland rüber nach Stiege (Startpunkt Selketalstieg), isses räumlich auch nicht mehr weit (weiß aber nicht wie die Öffis das sehen). Alternativ bei Treseburg oder Altenbrak schon abbiegen und mitm Fußbus nach Stiege. Das wär dann tatsächlich ne sehr schöne Rundtour mit geschätzt 130-150km, inklusive Halt in Quedlinburg 
Generell gibts im Harz viel links und rechts des Weges zu besichtigen, auch abseits der Weltkulturerbestädte (beim HS Part z.B. die Rübenlander Höhle, beim Selketalstieg Grube Glasebach), da sich bissl umzuschauen kann sich lohnen, und man könnte die Tour ggf etwas strecken.
Wenn man Spaß am Stempeln hat: unbedingt vorher ein "Harzer Wandernadel" Stempelheft organisieren, nach Eurer Tour könntet Ihr euch auf jeden Fall ein paar Abzeichen eintüten. Um das schwere Heft (ca. 50g) zu kompensieren könntet Ihr dann auch Euer Zelt zu Hause lassen, meiner Erfahrung nach wird das Nächtigen in den zahlreichen Schutzhütten außerhalb des NSG von den (sehr wachsamen und zahlreichen) Rangern wohlwollend gebilligt. Die Schutzhütten sind i.d.R. Spitzdächer und von 3 Seiten geschlossen. Karten von Hütten und Stempelstellen findet man problemlos online, Bilder der Schutzhütten bei Gmaps.
Viel Spaß Euch! 